La première trace  écrite  de ce moulin  remonterait  à 1172.  A cette date,  il  appartenait  à l'évêché
d'Orléans, seigneur de Meung-sur-Loire, et  ce jusqu'à la Révolution française.  Durant cette  période,
il fut exclusivement  moulin à farine;  constitué  de 2 roues, le moulin  était également  composé d'une
habitation et d'un jardin .

Tout comme le moulin  du Fort,  le  Grand-Moulin était  un moulin dit   banal, c'est-­à-­dire  que tous les habitants de la banalité de  Meung-sur-Loire  avait  obligation  d'y moudre  leur  blé moyennant une redevance. Quant  aux habitants  des faubourgs. situés hors  de la  banalité de Meung,  ils  n'étaient pas  assujettis  à cette   obligation,  sauf  pour leurs  boulangers;  ces  derniers   avaient  le  droit  de vendre du pain à condition que leur  blé  soit moulu dans un des deux moulins banaux de Meung-sur- Loire:  quant à leur  consommation personnelle, comme pour  n'importe  quel habitant  des faubourgs, ils pouvaient  moudre le  blé ou bon leur semblait.
Avec le four  banal, les deux moulins  banaux procurent  un revenu Important  pour l'évêque d'Orléans.
Tout comme le moulin  du Fort,  le  Grand-Moulin  était  exploité  par  des  «fermiers"   que l'évêque
baillait pour, en général, 9 ans. Il y eut  :

-1612,  Guillaume LOISEAU époux de Catherine  BLANDIN

-1652 - 1676. Guillaume MORET (propriétn1re du moulin de Cropet et exploitant du moulin Neuf)
-1676, Claude LOISEAU

-1706 - 1723, Hiérosme ROULLEAU (fermier-exploitant du moulin de Massot, et fermier du moulin de Pantin)
-1723  - 1732, Hiérosme  ROULLEAUet  Jean POIRIER

-1732 - 1744, Hiérosme  ROULLEAU

-1754,  Jean LOISEAU

En 1772.  estimant   que les  moulins  banaux  ne rapportaient  pas  suffisamment  d'argent dons  les caisses  de  révêché,  on remplaça   le  fermier   par  un régisseur,  Pierre  POMBLA. Manifestement,l'expérience    n'a  pas semblé  être   concluante  car dès 1773,  l'évêché baillait  à nouveau à ferme  les moulins  banaux ;  le statut   de Pierre  Pombla  se transforma  donc en fermier.   A la différence  du régisseur,  qui a un salaire fixe,  le fermier  a une rémunération  qui varie en fonction  de la quantité des grains moulus aux moulins.

En 1788, Pierre  TOURNOIS-POMBLA   (domicilié  et  sans exploitant   le moulin   de Cropet)  était fermier  de 3 moulins appartenant à l'Evêque d'Orléans (Les 2 moulins banaux et le moulin neuf).

Vers 1770, en plus de moudre du grain,  il  faisait  actionner une machine hydraulique  qui remontait  au château pour alimenter  les  canaux  de  son jardin   d'agrément.   Durant  le premier   tiers   du XIXe siècle,  cette  machine hydraulique fonctionnait encore.

En 1791, Les trois  moulins de l'Evêque  d'Orléans (à savoir les Grand et Petit  Moulin Banaux ainsi que le moulin neuf) et le moulin  des Deux-Roues (appartenant à l’Abbaye de Saint-Mesmin et  la Chapelle Saint-Hilaire   de  Meung) sont vendus comme biens nationaux à Jacques-Jean  LECOUTEULX du Molay, trésorier de France (il sera maire  de Meung-sur-Loire entre  1809 à 1816).
En 1850,  son fils,  Bénigne Léon LECOUTEULX (maire de Meung-sur-Loire  de 1837 à 1843), restaure et agrandit le Grand-Moulin.
Pendant  la guerre de 1870, le Grand-Moulin   sert d'hôpital  militaire.

La famille Lecouteulx le vend en 1878 à Alphonse ALLIOT, originaire du Berry.

En 1890 et 1893,  il baille à ferme  rexploitation  du moulin à Monsieur  PLEY ACE-LEPAGE En 1902, Eugène LANCE est fermier  exploitant

Au début du XXe siècle,  le  Grand-Moulin   appartient  à une grande famille  de tanneurs  magdunois, les LANDRON (elle a possédé 5 moulins  à tan :  Basmont. Massot, Râteaux, Rousselet.  Saint-Hilaire et Saint-Pierre).

Vers 1928 la famille SEMPREZ/FOSSIER exploite le moulin .

Le moulin cessa ses activités  au cours de l'année 1964  pour devenir une habitation.
Henri SEMPREZ sera le dernier meunier au Grand Moulin .

Sources : AMMs/L,1G18,1G21,1G31,5N1,5N3,1E30,1MiEC203R1;coll.Boucharin;O.GENTY;E.REGNIER;Lettres des mes moulins de Meung .